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如果小天才手表管理员的电话号码不再使用，想要解绑，可以按照以下步骤操作。

1、使用原管理员账号登录小天才手表的家长APP（手机端APP）。

2、确保手表处于联网状态，在APP内找到并点击“更换管理员”或“解绑”的相关选项。

3、根据APP提示，进行身份验证或输入原先的绑定密码。

4、选择解绑或更换新的管理员电话号码，并验证新的电话号码。

5、确认解绑操作，完成解绑流程。

具体的解绑操作可能会因手表型号或软件版本的不同而有所差异，如果遇到问题，建议查看小天才官方网站的帮助文档或联系小天才的客服人员寻求帮助，为了安全起见，建议在解绑前确保手表上的重要数据已备份。